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背景：

作為世界上*大的大米生產(chǎn)國和消費(fèi)國，中國的大米種植面積占全球約20%，其質(zhì)量直接影響糧食安全和經(jīng)濟(jì)效益。水分含量和脂肪酸含量是衡量大米品質(zhì)和儲存穩(wěn)定性的關(guān)鍵指標(biāo)，過高的水分含量易導(dǎo)致霉變和微生物滋生，而脂肪酸的增加則是大米氧化變質(zhì)的典型信號。因此，精準(zhǔn)、高效、無損地檢測大米的水分和脂肪酸含量對于糧食儲存管理至關(guān)重要。然而，傳統(tǒng)的檢測方法通常需要破壞樣本，并且過程復(fù)雜、耗時，難以滿足現(xiàn)代糧食存儲和加工行業(yè)對快速檢測的需求。高光譜成像（HSI）技術(shù)作為一種集成光譜分析和圖像處理的無損檢測方法，能夠同時獲取大米的物理與化學(xué)信息，為大米品質(zhì)的精準(zhǔn)檢測提供了新的技術(shù)路徑。

因此，該研究旨在利用高光譜成像技術(shù)結(jié)合化學(xué)計量學(xué)方法，實現(xiàn)大米水分和脂肪酸含量的快速、無損檢測，為糧食質(zhì)量控制和存儲管理提供科學(xué)依據(jù)。具體研究內(nèi)容包括：（1）采用不同的預(yù)處理方法對大米和精米的光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行處理，并建立其水分和脂肪酸含量的全光譜預(yù)測模型，最終根據(jù)模型性能確定最佳預(yù)處理方法。（2）采用兩種變量篩選方法，在900–1700nm范圍內(nèi)選擇大米和精米水分及脂肪酸含量的關(guān)鍵波長，并從化學(xué)角度對所選波長進(jìn)行分析。（3）比較大米和精米水分及脂肪酸預(yù)測模型的性能，并分析稻殼對水分和脂肪酸模型預(yù)測效果的影響。（4）利用最佳模型對大米樣本的每個像素點(diǎn)進(jìn)行水分和脂肪酸預(yù)測，實現(xiàn)大米水分和脂肪酸含量的可視化分析。

實驗設(shè)計

1.1材料與方法

（1）實驗材料與方法

本研究以2021年收獲的13個晚稻品種為實驗材料，其中包括4個粳稻品種和9個晚秈稻品種，具體信息如表1所示。所有晚稻樣品均由浙江省糧庫提供。每個品種的晚稻樣品均采用自封袋密封包裝，并儲存于恒溫恒濕環(huán)境中（溫度10℃，濕度50%）。

水分是影響大米脂肪酸值（FAC）變化的主要因素。因此，可以通過向樣品中添加不同量的水分來擴(kuò)展樣品的水分含量（MC）和脂肪酸值（FAC）的范圍，從而提高模型的穩(wěn)健性。首先，稱取每種大米240克，并將其分成六份，得到78個實驗樣品。然后向每個樣品中添加不同質(zhì)量的蒸餾水并混合均勻，使得樣品中的水分含量呈現(xiàn)出12克/100克、13克/100克、14克/100克、15克/100克、16克/100克和17克/100克的梯度變化。

處理后的大米樣品用12 × 17 cm的自封袋密封，在溫度為10℃的室內(nèi)保存20 h，使樣品中的水分分布均勻。用已完成光譜采集的大米樣品制備精米樣品。大米樣品先用脫殼機(jī)去殼，然后用碾米機(jī)磨成精米。本研究中，所有樣品的MC按GB 5009.3-2016《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)-食品中水分的測定》中的直接干燥法測定，F(xiàn)AC按GB/T 20569-2006《大米貯藏質(zhì)量判定規(guī)則》的方法測定。

（2）高光譜圖像采集與校正

高光譜成像系統(tǒng)由近紅外高光譜成像儀（GaiaField-N17E，江蘇雙利合譜科技有限公司，Dualix Spectral Imaging）、室內(nèi)試驗箱（HSIA-BD）、四盞鹵素?zé)簦?0W）、升降臺、計算機(jī)以及配套軟件（Optiplex 7080MT/SpecView）組成。該近紅外高光譜成像儀的光譜范圍為900至1700nm，空間分辨率為640像素，波段數(shù)為512，光譜分辨率為5nm。升降臺的尺寸和升降范圍分別為300×300毫米和90至370毫米。系統(tǒng)如圖1所示。

圖1. 高光譜成像系統(tǒng)。

使用高光譜成像系統(tǒng)采集了樣品的高光譜圖像。在高光譜圖像采集過程中，大米樣品被放置在黑色基板上，平鋪成15×15厘米的正方形，精米樣品平鋪成為13×13厘米的正方形，確保樣品的厚度不超過3粒大米的厚度。為了獲得清晰且無畸變的高光譜圖像，傳送帶的移動速度和移動距離分別設(shè)置為0.6厘米/秒和17厘米。樣品與鏡頭之間的垂直距離為42厘米，光源與水平面的角度為60度，曝光時間為7毫秒。最終，每個樣品獲得了兩張高光譜圖像。

之后，對每張原始高光譜圖像I0進(jìn)行了黑白色校正計算。收集到的原始圖像數(shù)據(jù)反映了信號強(qiáng)度，而通過黑白色校正計算可以獲取光譜的反射率。我們使用了白色校準(zhǔn)板進(jìn)行空白校準(zhǔn)，設(shè)定最大發(fā)射率（約99%），并用鏡頭蓋進(jìn)行暗校正，設(shè)定最小反射率（約0%）。

（3）光譜提取與預(yù)處理

通過對校正后的圖像進(jìn)行分割來提取每個樣品的興趣區(qū)域（ROI），以去除黑色背景。首先，從高光譜圖像中提取對應(yīng)于1290nm的圖像，并使用最大類間方差法（OTSU）算法獲得最佳閾值。高于閾值的灰度圖像區(qū)域（大米/精米）被標(biāo)記為“1"，低于閾值的灰度圖像區(qū)域（背景）被標(biāo)記為“0"。然后為每個樣品創(chuàng)建了一個二值掩模，并將該掩模應(yīng)用于每個高光譜圖像立方體，以實現(xiàn)黑色背景的移除。為了提高預(yù)測的準(zhǔn)確性和可重復(fù)性，每個高光譜圖像中大米/精米像素的反射率值被平均化，以獲得其平均光譜。然后，對同一樣品掃描得到的兩個大米/精米高光譜圖像提取出的平均光譜再次平均，作為樣品的光譜數(shù)據(jù)。

預(yù)處理可以去除高光譜數(shù)據(jù)中的噪聲，例如高頻隨機(jī)噪聲和基線漂移，從而提高模型性能。在本研究中，我們采用了五種預(yù)處理方法來處理樣品的原始光譜，包括多次散射校正（MSC）、標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)變量（SNV）、Savitzky-Golay（SG）平滑、SG+一階導(dǎo)數(shù)和SG+二階導(dǎo)數(shù)。根據(jù)全光譜模型的性能，最終選擇了合適的預(yù)處理方法。

（4）變量選擇

高光譜數(shù)據(jù)具有高維度和多重共線性的特點(diǎn)，這使得數(shù)據(jù)處理變得復(fù)雜且耗時。為了提高計算速度并實現(xiàn)實時檢測，有必要使用一些變量選擇方法來選擇重要的波長，并降低高光譜數(shù)據(jù)的維度。這些重要的波長能更好地預(yù)測大米/精米樣品的MC和FAC。在本研究中，我們采用了競爭自適應(yīng)重加權(quán)采樣（CARS）和連續(xù)投影算法（SPA）來選擇大米/精米中MC和FAC的重要波長。

1.2.結(jié)果與討論

（1）水分含量（MC）和脂肪酸值（FAC）的統(tǒng)計分析

一種合適的樣本劃分方法能夠為建模選擇更具代表性的樣本，并提高模型的穩(wěn)健性。在本研究中，采用了基于聯(lián)合x-y距離的樣本集分割（SPXY）方法，按照2:1的比例將樣本劃分為校準(zhǔn)集和預(yù)測集。表2顯示了不同集合中樣本的MC和FAC的統(tǒng)計結(jié)果。從表2可以看出，校準(zhǔn)集中的MC和FAC的范圍覆蓋了預(yù)測集中的范圍，這符合構(gòu)建高光譜校準(zhǔn)模型的條件。在所有樣本中排除了異常樣本，包括異常的光譜值、水分值和脂肪酸值。

（2）光譜分析

圖2展示了大米和精米在900至1700nm波長范圍內(nèi)的原始反射光譜。從圖2可以看出，大米和精米在900至1400nm波長范圍內(nèi)的光譜趨勢相同。然而，在1400至1700nm波長范圍內(nèi)，大米的反射光譜逐漸增加，而精米的反射光譜趨于穩(wěn)定。此外，大米光譜的反射值通常高于精米。這可能是由于大米和精米在顏色、光滑度和透明度方面的不同造成的。在圖2中，大約在960、1200和1450nm處有三個明顯的峰值。960nm附近的峰值可能是由水中和碳水化合物中O-H的二階倍頻協(xié)同作用引起的。1200nm附近的峰值與樣品的水分含量（MC）有關(guān)，而1450nm附近的峰值歸因于O-H伸縮的一階倍頻。由于前后波長范圍內(nèi)的光譜噪聲較大，因此舍棄了900至940nm和1670至1700nm的光譜數(shù)據(jù)。用于建模的光譜數(shù)據(jù)包含在940至1670nm波長范圍內(nèi)的468個變量。

圖2. 大米和精米樣品的原始光譜：(a） 大米；(b） 精米。

（3）光譜預(yù)處理分析

五種預(yù)處理方法被用于處理大米和精米樣品的光譜，并且使用偏最小二乘回歸（PLSR）算法建立了MC和FAC的校準(zhǔn)模型。表3顯示了不同預(yù)處理方法下MC和FAC樣品PLS模型的預(yù)測結(jié)果。從表3中可以發(fā)現(xiàn)，在“大米水分"模型中，使用SNV和SG-2預(yù)處理得到的結(jié)果是較好的。使用SNV預(yù)處理建立的模型的決定系數(shù)（R2C）相對較高，達(dá)到了0.9682。然而，該模型不穩(wěn)定，穩(wěn)健性較差，預(yù)測相關(guān)系數(shù)（R2P）僅為0.9466。因此，SG-2預(yù)處理的模型比SNV預(yù)處理的模型表現(xiàn)更好。在“大米脂肪酸"模型中，除了SG-2外，其他預(yù)處理方法的R2P未達(dá)到0.8，且R2P與R2C差異顯著，因此這些模型的穩(wěn)健性較差。因此，SG-2是“大米脂肪酸"模型中最佳的預(yù)處理方法。對于“精米水分"，SG-2預(yù)處理的模型具有更高的R2C和R2P。總之，SG-2是在“大米水分"、“精米水分"和“大米脂肪酸"三個預(yù)測模型中最佳的預(yù)處理方法。這三個模型的R2P和均方根誤差（RMSEP）分別為0.9639、0.9528、0.8238和0.0032、0.0035、2.1517。而在“精米脂肪酸"模型中，SG平滑是最佳的預(yù)處理方法，該模型的R2P和RMSEP分別為0.8427和1.7806。

從表3可以看出，大米中MC模型的性能優(yōu)于精米中的模型。這是因為稻殼含有水分，其吸水能力高于精米。因此，當(dāng)大米樣品被水處理時，稻殼吸收的水分比精米多。所以大米的光譜包含了比精米更多的水分信息，導(dǎo)致大米中MC模型的性能優(yōu)于精米。相比之下，精米中FAC模型的性能優(yōu)于大米。稻殼的本質(zhì)是一種纖維，主要由纖維素、半纖維素、木質(zhì)素等成分構(gòu)成。這表明稻殼不含有脂肪酸，而存在于大米光譜中的稻殼干擾信息將影響建模過程中脂肪酸的預(yù)測。因此，獲得的光譜信息可能受到稻殼的干擾，導(dǎo)致精米的預(yù)測精度下降。所以使用高光譜圖像預(yù)測大米的脂肪酸時，稻殼會對預(yù)測精度產(chǎn)生特定影響。此外，過多的波長并不能更有助于提高預(yù)測速度和模型的穩(wěn)健性。因此，進(jìn)行波長變量選擇是必要的，以減少冗余波長，提高模型穩(wěn)定性，并實現(xiàn)實時高光譜檢測。

（4）變量選擇

由于使用SG或SG-2預(yù)處理的MC和FAC模型獲得了最佳結(jié)果，因此對這些光譜進(jìn)行了CARS和SPA方法處理，以選擇對水分和脂肪酸有顯著影響的波長。然后，使用這些選定的波長通過PLSR開發(fā)了水分和脂肪酸的校準(zhǔn)模型，并比較了“大米水分、精米水分、大米脂肪酸和精米脂肪酸"四個模型的性能。從表4可以看出，CARS選擇的基本波長數(shù)量分別為17、40、17和13，而SPA選擇的基本波長數(shù)量分別為6、11、9和10。SPA選擇的重要波長數(shù)量更少，使得實際應(yīng)用更為簡便。CARS模型的R2P分別為0.9643、0.9445、0.7528和0.8480。SPA模型的R2P分別為0.9650、0.9567、0.8436和0.8573。SPA模型具有更高的R2P，且模型更為精確。CARS模型的RPD值分別為5.3750、4.3784、2.0565和2.6227。SPA模型的RPD值分別為5.5484、4.9091、2.5854和2.7070。SPA模型的RPD值更高，表明模型更為穩(wěn)定。

此外，SPA模型的性能優(yōu)于全光譜模型，這表明SPA選擇的波長包含了MC或FAC幾乎所有的有效信息。與全光譜模型的結(jié)果類似，SPA模型中大米的MC預(yù)測精度高于精米，而大米的FAC預(yù)測精度低于精米。這進(jìn)一步證明了我們在第3.3節(jié)分析的可信度。圖3展示了SPA變量選擇的結(jié)果。從圖3(a, c, e, g）可以看出，隨著所選波長變量數(shù)量的增加，RMSE值逐漸減小。我們的目標(biāo)是在盡可能選擇較少波長的前提條件下獲得較低的RMSE值。圖3(b, d, f, h）顯示了所選特征波長的分布。總之，“大米水分"、“精米水分"和“大米脂肪酸"的最佳模型是“SG2-SPA-PLS"，而“精米脂肪酸"的最佳模型是“SG-SPA-PLS"。

圖3. SPA對大米/精米中水分和脂肪酸的波長選擇結(jié)果。(a） 大米中水分的RMSE變化 (b） 大米中選定水分波長的分布 (c） 精米中水分的RMSE變化 (d） 精米中選定水分波長的分布 (e） 大米中脂肪酸的RMSE變化 (f） 大米中選定脂肪酸波長的分布 (g） 精米中脂肪酸的RMSE變化 (h） 精米中選定脂肪酸波長的分布。

SPA選擇的波長如表5所示。對于MC模型，主要波長970、1150和1450nm分別歸因于O-H伸縮的一階、二階和三階倍頻。對于FAC模型，脂肪酸的顯著峰值分布在945、994、1105、1382和1527nm，主要來自C-H的第一和第二倍頻以及-CH2基團(tuán)的伸縮。約1160nm的吸收峰由-HC-CH-鍵形成，這可以解釋選擇的1141nm波長。選擇的光譜波長939.06、964.17和967.31nm主要來自O(shè)-H鍵的彎曲振動。選擇的波長1095.9、1596.59和1329.81nm中，1098nm的峰值屬于C-H鍵的第三倍頻多重振動，1586nm的峰值歸因于N-H鍵的第二倍頻多重振動，1320nm的峰值與C-H鍵的彎曲振動相關(guān)。圖4顯示了MC和FAC的實際值與預(yù)測值之間的偏差。從圖4可以看出，MC的預(yù)測值和實際值高度吻合。這表明MC的預(yù)測模型具有很高的準(zhǔn)確性，預(yù)測值和實際值之間的差異很小。FAC的預(yù)測值和實際值的吻合度不如MC，但預(yù)測值和實際值也非常接近。這表明盡管FAC的模型性能略遜于MC，但它也能準(zhǔn)確預(yù)測大米和精米中的FAC。

圖4. 大米/精米中水分和脂肪酸預(yù)測結(jié)果的散點(diǎn)圖：(a） 大米中的水分；(b） 精米中的水分；(c） 大米中的脂肪酸；(d） 精米中的脂肪酸。RVM：水分的實際值；PVM：水分的預(yù)測值；RVFA：脂肪酸的實際值；PVFA：脂肪酸的預(yù)測值。

（5）稻殼影響分析

由于稻殼的高吸水能力，大米中MC模型的性能優(yōu)于精米，且大米光譜中包含了更多的水分信息。而大米中FAC模型的性能不如精米。因為稻殼不含有脂肪酸，而存在于大米光譜中的稻殼干擾信息可能會影響脂肪酸的預(yù)測。然而，在進(jìn)行波長選擇后，大米和精米中MC或FAC的預(yù)測精度更為接近，看起來稻殼的影響消失了。因此，通過Fearn提出的方法驗證了稻殼對MC和FAC預(yù)測精度的影響。第一種方法是計算在95%置信水平下區(qū)間是否包含0。如果包含零，則偏差在5%水平上沒有顯著差異。從表6可以看出，計算出的大米和精米MC預(yù)測誤差的區(qū)間包含0，而FAC的區(qū)間不包含0。這表明大米和精米FAC預(yù)測誤差之間存在顯著差異，因此稻殼對FAC的預(yù)測精度有影響。

（6）模型預(yù)測可靠性分析

模型的可靠性分析有助于我們判斷模型是否能夠應(yīng)用于實際中。因此，為了對模型的可靠性進(jìn)行分析，我們進(jìn)行了箱線圖和T檢驗。箱線圖是一種統(tǒng)計圖表，用于展示一組數(shù)據(jù)的離散程度，反映數(shù)據(jù)分布的特征。T檢驗則利用t分布理論推斷差異發(fā)生的概率，并比較兩組數(shù)值之間的差異是否具有顯著性。

如圖5(a）所示，大米和精米中MC的預(yù)測偏差在±0.75%以內(nèi)，波動范圍較小。大米中MC的最大和最小預(yù)測偏差分別為0.987%和0.007%。精米中MC的最大和最小預(yù)測偏差分別為1.028%和0.002%。這表明水分的預(yù)測精度高，模型表現(xiàn)良好。此外，大米中MC的預(yù)測精度高于精米，且大米中MC的預(yù)測偏差主要集中在0附近。如圖5(b）所示，大米中FAC的預(yù)測偏差大于精米，精米中FAC的預(yù)測偏差主要分布在±2附近。大米中FAC的最大和最小預(yù)測偏差分別為5.811%和0.599%。而精米中FAC的最大和最小預(yù)測偏差分別為4.649%和0.108%。這表明精米中FAC的模型表現(xiàn)優(yōu)于大米。總之，可以得出結(jié)論，所提出模型的預(yù)測偏差值小，模型性能可靠。

圖5. 大米和精米水分和脂肪酸預(yù)測偏差值的箱線圖：(a） 水分；(b） 脂肪酸。

通過對大米和精米中的水分和脂肪酸的預(yù)測值與真實值進(jìn)行T檢驗分析。如表7所示，得到的T檢驗值P大于0.05。這表明所建立模型的預(yù)測值與真實值之間沒有顯著差異。因此，這些模型在預(yù)測水分和脂肪酸方面表現(xiàn)良好。

（7）水分含量（MC）和脂肪酸值（FAC）的可視化

可視化可以幫助我們了解不同地區(qū)大米樣品的MC和FAC分布情況。首先，提取大米樣品中每個像素的光譜，然后使用*優(yōu)模型SPA-PLSR預(yù)測每個像素的MC和FAC，并獲取每個像素的MC和FAC預(yù)測值。使用不同顏色代表每個像素的MC和FAC，并生成偽彩色圖像，實現(xiàn)對大米樣品中MC和FAC的像素級可視化。圖6顯示了不同水分梯度下大米樣品MC的可視化結(jié)果。在圖6中，圖像右側(cè)的顏色條中不同的顏色對應(yīng)大米中不同的MC值。紅色表示較高的MC，而藍(lán)色表示較低的MC。可以看出，大米樣品的MC越高，可視化圖像中紅色區(qū)域越大；大米樣品的MC越低，可視化圖像中藍(lán)色區(qū)域越大。這與大米樣品的實際MC相符，表明MC模型能準(zhǔn)確預(yù)測每個像素的MC。此外，可視化圖像中大米樣品的MC分布不均勻，可能是由于樣品處理過程中水分吸收不均造成的。圖7顯示了大米樣品FAC的可視化結(jié)果。在圖7中，圖像右側(cè)的顏色條中不同的顏色對應(yīng)大米中不同的FAC值。紅色同樣代表較高的FAC，而藍(lán)色代表較低的FAC。可以觀察到，隨著大米樣品FAC的增加，可視化圖像中紅色區(qū)域變得更大，而FAC降低時藍(lán)色區(qū)域變得更大。這與大米樣品的實際FAC相符，表明FAC模型能準(zhǔn)確預(yù)測每個像素的FAC。可視化可以直觀反映大米中MC和FAC的空間變化，能夠在像素級別了解MC和FAC的分布。因此，在儲藏檢查和儲存監(jiān)測過程中，可以檢測到大米非常小范圍內(nèi)的異常MC和FAC，確保大米質(zhì)量的安全。

圖6. 大米水分含量的可視化圖。(a） 12-13克/100克水分含量 (b） 13-14克/100克水分含量 (c） 14-15克/100克水分含量 (d） 15-16克/100克水分含量 (e） 16-17克/100克水分含量 (f） 17-18克/100克水分含量。

圖7. 大米脂肪酸含量的可視化圖。(a） 脂肪酸含量 = 8.42毫克/100克 (b） 脂肪酸含量 = 16.13毫克/100克 (c） 脂肪酸含量 = 23.91毫克/100克 (d） 脂肪酸含量 = 25.56毫克/100克。

結(jié)論

在本研究中，作者利用HSI和化學(xué)計量學(xué)對大米和精米樣品中的MC和FAC進(jìn)行了檢測。通過PLSR算法結(jié)合選擇的顯著波長變量，作者開發(fā)了MC和FAC的模型。此外，作者還分析了稻殼對模型性能的影響，并進(jìn)行了MC和FAC的可視化分析。結(jié)果表明，SPA方法比CARS更適合于為MC和FAC選擇顯著波長。在“大米-水分"、“精米-水分"、“大米-脂肪酸"和“精米-脂肪酸"數(shù)據(jù)集中，SPA選擇的波長數(shù)量分別為6、11、9和10，SPA模型的RP2和RMSEPs分別為0.9650、0.9567、0.8573、0.8436和0.0031、0.0033、1.6956、2.0270。使用特征波長建立的模型性能與全光譜模型相當(dāng)，而模型中使用的波長數(shù)量大幅減少。因此，在選擇了特征波長后，這種方法可以用于大米儲存前MC和FAC的快速檢測，以及儲存期間的實時監(jiān)測。大米的MC和FAC都可以通過可視化圖進(jìn)行估算。此外，稻殼對MC模型的性能影響不顯著，但對FAC模型的性能有顯著影響。未來，將進(jìn)一步研究消除稻殼對脂肪酸檢測預(yù)測精度的影響，并在實際應(yīng)用中檢測大米的MC和FAC。

推薦產(chǎn)品

GaiaField-N17E

作者簡介（人名+單位+博導(dǎo)/碩導(dǎo)）

孫通，浙江農(nóng)林大學(xué)光電工程學(xué)院，碩導(dǎo)

參考文獻(xiàn)

論文引用自二區(qū)文章：Yihan Song, Shuosen Cao, Xiuxiang Chu，Yimin Zhou, Yiqing Xu, Tong Sun, Guoxin Zhou, Xingquan Liu. Non-destructive detection of moisture and fatty acid content in rice using hyperspectral imaging and chemometrics. Journal of Food Composition and Analysis. 121 (2023) 105397.